Pt?Cu簇合金表面上H2O与CO吸附的DFT理论研究下载

weixin_39821526 2020-10-03 02:30:53

采用广义梯度近似（GGA）的密度泛函理论（DFT）,结合簇模型,研究了H2O、CO在清洁及Cu置换后的Pt（111）簇表面的吸附行为。计算结果表明,吸附物种的吸附能变化与Cu的位置有关。与Cu在其他位置的簇表面上的吸附相比,在Cu置换最外层中心位置的Pt（111）簇表面的吸附最稳定;在Cu置换次外层中心位置的Pt（111）簇（该簇具有最好的稳定性）上的吸附最不稳定。CO的吸附研究表明,最稳定吸附位是hcp位,与在纯Pt簇上的吸附相同。
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采用广义梯度近似（GGA）的密度泛函理论（DFT）,结合簇模型,研究了H2O、CO在清洁及Cu置换后的Pt（111）簇表面的吸附行为。计算结果表明,吸附物种的吸附能变化与Cu的位置有关。与Cu在其他位置的簇表面上的吸附相比,在Cu置换最外层中心位置的Pt（111）簇表面的吸附最稳定;在Cu置换次外层中心位置的Pt（111）簇（该簇具有最好的稳定性）上的吸附最不稳定。CO的吸附研究表明,最稳定吸附位是hcp位,与在纯Pt簇上的吸附相同。

图 4. a) Cu-CAT、Pt (111)、Cu和Co位点在CuCo-CAT中的HER的DFT计算的ΔGH*，以及 b) Cu-CAT和CuCo-CAT表面上H2O的吸附能，c) Cu-CAT和CuCo-CAT的部分态密度(PDOS)。图 1. a) CuCo-CAT的结构，b) CuCo-CAT/CC、Cu-CAT/CC和模拟Cu-CAT的XRD图，c) Cu-CAT/CC和CuCo-CAT/CC的Cu 2p XPS谱图, d) Co(OH)x/CC和CuCo-CAT/CC的Co 2p XPS谱图。

因此，与顶部位置相比，Ag/TiO2边界效应增强了电子转移，从而潜在地提高了光催化分解H2O的效率｡此外，对于Ag/TiO2的顶部和边界位置，Ag原子在第一次H2O吸附时的总电荷分别为-1.2|e|和-1.5|e|｡此外，Ag/TiO2边界上H2O分裂反应速率决定步骤的势垒能Ea为2.18eV，而Ag/TiO2顶部位置的吸附能为2.59eV，证明了Ag/TiO2边界上更有利的H2O分裂过程｡图7显示了Ag/TiO2边界和顶部位点的所有相关反应的完整能量分布｡

图 4. a) Cu-CAT、Pt (111)、Cu和Co位点在CuCo-CAT中的HER的DFT计算的ΔGH*，以及 b) Cu-CAT和CuCo-CAT表面上H2O的吸附能，c) Cu-CAT和CuCo-CAT的部分态密度(PDOS)。图 1. a) CuCo-CAT的结构，b) CuCo-CAT/CC、Cu-CAT/CC和模拟Cu-CAT的XRD图，c) Cu-CAT/CC和CuCo-CAT/CC的Cu 2p XPS谱图, d) Co(OH)x/CC和CuCo-CAT/CC的Co 2p XPS谱图。

值得注意的是，得益于对HER的抑制，合成的Hg-CoTPP在H型反应池中在-0.76V（vsRHE）下产生最大95.6%的CO FE，即使在-1.26V（vsRHE）时也产生了91.2%的COFE。与CO的形成和随后的C-C偶联相比，CHO*和COH*的形成显示出较小的能垒，导致CH4和CH3OH的C1产物的生成量较低。DFT计算模拟表示为1-7的七个模型用于模拟Cu(111)(1)、涂有石墨烯Cu-G的Cu(111(2和3))和涂有N掺杂石墨烯Cu-N-G的Cu(111)的表面（4和5）。

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